新型催化濕式氧化處理有機廢水催化劑的研制及性能評價

更新時間：2012-11-15 22:50 來源：石油煉制與化工作者: 閱讀：1528

摘要:采用并流共沉淀法制備了Cu-Zn-Ce-Al層狀結構類水滑石前驅體,經過烘干、焙燒形成系列尖晶石結構催化劑。通過對催化劑組成、反應溫度、空速、氧分壓、壽命試驗的研究結果表明,當催化劑中n(Cu):n(Zn):n(Ce):n(Al)為2:0.8:0.2:1時,在反應溫度為150℃、氧分壓為1.0MPa、反應空速為1h-1的試驗條件下具有良好的催化性能,處理COD濃度為26000mg/L高濃度丙烯酸酸性廢水,運行100h后,COD去除率在90%以上,Cu的溶出量為0.23mg/L,低于0.3mg/L的國家水質標準,顯示出該催化劑具有較好的催化氧化性能和結構穩定性。

關鍵詞:催化濕式氧化；催化劑；丙烯酸；廢水

隨著現代工業的發展，排入水體的化工合成物數量和種類急劇增加，其中大量高濃度、有毒、有害的工業廢水用傳統生化處理法降解效率很低。20世紀70年代以來，在傳統WAO技術基礎上發展起來的催化濕式氧化（CatalyticWetAirOxidation，簡稱CWAO）技術，使用的催化劑可降低反應的活化能并改變反應的歷程，以使反應在更溫和的條件及更短的時間內完成。Sadana等[1]采用負載量為10%的CuO/γ-Al2O3催化劑，在反應溫度290℃、氧分壓0.9MPa、反應時間9min的條件下可使90%的酚轉化為CO2和H2O，此外，該催化劑對順丁烯二酸和乙酸的氧化也有很好的催化活性。Kochetkoa等[2]通過研究多種工業催化劑，如用Ag/浮石，Co/浮石，Bi/Fe，Bi/Sn，Mn/Al2O3，Cu/Al2O3等催化劑氧化處理含酚廢水時發現，Cu/Al2O3的催化活性最高。Fortuny等[3]以苯酚為目標物，以γ-Al2O3作載體，分別用2%CoO，2%Fe2O3，2%MnO，2%ZnO，l0%CuO制備出兩種金屬共負載型催化劑，在反應溫度140℃、氧分壓0.9MPa、高壓反應器內反應8天后的實驗結果表明，這幾種催化劑的降解效果都較好，其中ZnO-CuO/Al2O3催化劑活性最好。近年來，國內也對過渡金屬氧化物催化劑進行了一些研究，賓月景等[4]對比Cu，Ce，Cd，Co-Bi四類催化劑降解染料中間體H-酸，其中Cu/C（e3:1）催化劑效果最好，在反應溫度200℃、氧分壓3.0MPa、pH值為12、反應時間30min的條件下，COD的去除率在90%以上。譚亞軍等[5]在反應溫度200～230℃、氧分壓3.0MPa的條件下，對染料中間體H-酸配水進行研究發現，Cu系催化劑的活性明顯優于其它過渡金屬氧化物。劉琰等[6]以Fe，Mn，Cu，Zn的金屬氧化物為活性組分，以γ-Al2O3為載體，制備了負載型催化劑，并對比了在常溫、常壓條件下催化濕式氧化工藝對甲基橙模擬廢水的處理效果。

結果表明，Fe/γ-Al2O3催化劑較其它催化劑表現出較好的催化活性和穩定性，在一定的反應條件下，可使甲基橙模擬廢水的脫色率和COD去除率在3h內均能達到70%以上，較之傳統的Fentlon試劑法具有礦化程度高，催化劑易回收的優點。CWAO技術在日本、美國、歐洲等國家或地區已獲得深入研究，每年都有大量催化劑專利出現，而我國CWAO技術的研究和應用相對較少。通過開發結構穩定的催化劑來解決氧化劑溶出和降低反應條件苛刻度是當前CWAO技術催化劑開發的關鍵。本課題以銅、鋅、鈰、鋁為金屬組分制備類水滑石前驅體，經過焙燒形成結構穩定的尖晶石結構，通過考察廢水處理工藝條件，篩選出性能最佳的催化劑及工藝條件。

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