催化濕式氧化法降解水中的β-萘酚
摘要：采用催化濕式氧化法降解β-萘酚,制備了一系列MnOx/nano-TiO2催化劑,對其制備條件、反應(yīng)條件及催化劑的穩(wěn)定性進(jìn)行了研究,同時(shí)對催化劑進(jìn)行了X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)及程序升溫還原(TPR)等表征。結(jié)果表明,Mn負(fù)載量過高時(shí),高分散的MnO2和Mn2O3聚集形成相應(yīng)的晶相,導(dǎo)致了β-萘酚COD去除率的降低；焙燒溫度過高時(shí),可能是因?yàn)樾纬奢^多活性較差的Mn2O3,MnO2和Mn2O3之間的電子傳遞作用被削弱,造成COD去除率的降低；催化劑使用6次后COD去除率略微降低可能是和對應(yīng)的衍射峰峰強(qiáng)度下降有關(guān)。當(dāng)Mn負(fù)載量(質(zhì)量分?jǐn)?shù))為4%、焙燒溫度為450℃時(shí)所制備的MnOx/nano-TiO2催化劑活性較好,其在反應(yīng)溫度為110℃、反應(yīng)總壓力為0.5MPa的條件下催化β-萘酚降解時(shí)COD去除率可達(dá)96.4%。該催化劑重復(fù)使用6次后β-萘酚COD去除率仍可達(dá)92.4%。采用原子吸收光譜(AAS)分別測定50、80、110及150℃時(shí)反應(yīng)后溶液中Mn的溶出量,均低于9.3mg·L-1,催化劑穩(wěn)定性較好。根據(jù)文獻(xiàn)對β-萘酚的降解路徑進(jìn)行了推測。
關(guān)鍵詞：MnO2；Mn2O3；納米TiO2；β-萘酚；催化濕式氧化
β-萘酚是一種重要的有機(jī)化工原料和染料中間體，它在染料、醫(yī)藥、農(nóng)藥及高分子等行業(yè)中有著廣泛的應(yīng)用，可用于制備2,3酸、吐氏酸，也可用于制備萘普生、萘丙胺及橡膠防老劑等物質(zhì)。β-萘酚在生產(chǎn)環(huán)境中主要以粉塵、氣溶膠形式存在，可引起接觸性皮炎袁并可經(jīng)皮膚、呼吸道及消化道吸收等引起全身中毒，可導(dǎo)致腎損傷、腹痛及循環(huán)系統(tǒng)病變。β-萘酚常規(guī)的處理方法有物理法、生物法、光催化法、超臨界氧化法及過氧化氫氧化法等。物理法不宜處理成分復(fù)雜的廢水，而生物法需要較長的停留時(shí)間且不適于處理毒性較大的廢水。后3種方法相對來說運(yùn)行成本較大。
催化濕式氧化法（catalyticwetairoxidation,CWAO）以空氣或氧氣作為氧化劑,在催化劑的作用下將大分子的有機(jī)污染物降解為CO2、H2O或者可生物降解的小分子化合物。它是一種物理-化學(xué)過程，容易控制。可以無選擇地與廢水中的任何污染物反應(yīng)，不會(huì)產(chǎn)生二次污染。使用合適的催化劑可使其操作壓力＜3MPa,操作溫度＜200℃，且能提高目標(biāo)物降解效率、縮短反應(yīng)時(shí)間。
經(jīng)過文獻(xiàn)調(diào)研，發(fā)現(xiàn)采用CWAO降解β-萘酚的研究報(bào)道較少。本研究制備了系列MnOx/nano-TiO2催化劑,并對其進(jìn)行XRD、XPS及TPR等表征。溫和條件下，該催化劑在催化氧化降解β-萘酚水溶液時(shí)體現(xiàn)了優(yōu)異的催化活性，并對其穩(wěn)定性進(jìn)行了研究。
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