煅燒的水滑石同時去除水體中砷和氟
摘要:為探討水滑石類材料對水體中氟、砷離子的同時去除效果,采用共沉淀法合成(Mg:Al=2:1)納米類水滑石(LDHs),用傅立葉轉換紅外光譜、電子掃描透射電鏡、X射線晶體衍射等手段對合成的材料進行了表征,并研究納米材料在不同初始濃度、pH、吸附時間、陰離子干擾條件下其同時除砷氟性能。結果表明,煅燒后的水滑石(LDOs)對砷最大吸附量為51.02mg/g,對氟最大吸附量為36.63mg/g。
吸附動力學實驗表明,煅燒水滑石對砷的吸附在前6h內基本完成,對氟的吸附在前10h內基本完成。砷氟共存溶液保持pH=4~10及pH=6~8時,水滑石分別對砷、氟保持良好的吸附效率。對比不同陰離子對水滑石共除砷氟效率的影響,水滑石除砷速率受到陰離子影響力大小為:HPO42->CO32->NO3->Cl->SO42-;水滑石除氟速率受到陰離子影響力大小為:CO32->HPO42->SO42->Cl->NO3-。材料再生循環利用4次后,對砷和氟的吸附效率均能達到90%以上。實驗結果表明,所合成的水滑石是一種優秀的能共除砷氟的吸附劑。
目前,砷氟污染廣泛存在,人類現在所飲用的地下水中有很多受到砷和氟的復合污染,我國的內蒙古、山西、陜西以及巴基斯坦等地區和國家砷氟共存污染最為嚴重,其對人類的健康已經造成嚴重威脅。現階段急需找到一種能夠同時去除砷氟的方法,解決砷氟復合污染的問題。目前,同時去除水體氟砷的方法較多,RichaRDS等使用納濾與反滲透聯合方法共除水環境中砷氟;PiNON等使用混凝法共除飲用水的砷和氟;
MLiLO等對比研究鐵礦鍍沙(G-IOCS)、赤鐵礦鍍沙(H-IOCS)和骨炭共除砷氟的性能;Devi等通過改進家用過濾器,以碎磚塊為濾料,共除飲用水中的砷氟。這些方法都能在一定程度上去除氟砷,但存在成本較高,二次污染問題。相比于以上研究,吸附法具有穩定性強,操作簡單,去除效果好,無二次污染等特點,滿足經濟又實用的要求。
我國現有的供水方式比較分散,對解決飲用水中的重金屬問題吸附法是一種合適的技術。因此,高效吸附劑的開發,成為關鍵所在。水滑石作為一種常用的吸附劑,已經有研究報道了其合成產物單獨除砷除氟的效能。李曉靖研究發現,合成錳鐵LDH對砷最大吸附容量可以達到2.26Mg/g;
楊港通過實驗發現,焙燒后的類水滑石的除氟性能遠遠優于焙燒前的效能。但是,目前研究較多是水滑石單獨除砷或除氟性能,而對同時去除砷氟的性能研究未見報道。本研究針對我國供水方式的特點,在制備納米級水滑石吸附材料基礎上,探究其去除共存氟砷性能,對開發凈化砷氟復合污染飲用水技術具有重要的指導意義。
1實驗部分
1.1化學試劑和儀器
化學試劑:九水硝酸鋁(廣東省化學試劑工程技術研究開發中心),六水硝酸鎂(國藥集團化學試劑有限公司),氫氧化鈉(西隴化工股份有限公司),無水碳酸鈉(臺州市化工廠有限公司),五氧化二砷(湖南省水口山二廠化學試劑廠),氟化鈉(上海化學試劑總廠)等試劑均為國產分析純試劑。
儀器:電子天平(DN163,海民橋精密科學儀器有限公司),PH計(PHS-3C,上海民橋精密科學儀器有限公司),雙道原子熒光光度計(AFS-920,北京吉天儀器有限公司),離子色譜儀(戴安ICS-90,美國戴安有限公司),ICP發射光譜儀(iPtiMa8300,PeRkiNeLMeR公司),X射線衍射儀(D/Max2500,日本理學公司),傅里葉紅外光譜儀(FT-IR65,珀金埃爾默儀器有限公司),透射電子顯微鏡(JEM-1230,日本電子株式會社JEOL公司)等。
1.2水滑石材料的制備
本實驗采用常用的雙滴定共沉淀法合成水滑石。按照N(Mg2+):N(AL3+)=2:1的比例稱取25.641gMg(NO3)2•6H2O(0.1MOL)和18.757gAL(NO3)3•9H2O(0.05MOL)溶于45ML超純水中,標號溶液①;準確稱取14gNaOH035MOL)和9.54gNa2CO3(0.09MOL)溶于70ML超純水中,標號溶液②;將溶液①迅速加入溶液②,于60℃劇烈攪拌1h后轉入高壓反應釜中,于100℃反應24h。
將反應產物自然冷卻至室溫后過濾并洗滌至溶液PH=7,在120℃干燥24h,研磨過80目篩,得到Mg/AL=2:1LDHS,取出一份在450℃煅8h燒獲得其焙燒產物(LDOS)待用。
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