催化濕式過(guò)氧化氫氧化苯酚的誘導(dǎo)期研究
摘要
針對(duì)誘導(dǎo)期發(fā)生機(jī)制及影響因素尚不清楚問(wèn)題,采用自制化學(xué)反應(yīng)裝置和批動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)方法,研究了黏土基催化劑催化過(guò)氧化氫(H2O2)氧化苯酚過(guò)程中誘導(dǎo)期發(fā)生的原因及其關(guān)鍵影響因子。結(jié)果表明:H2O2擴(kuò)散或吸附到催化劑金屬活性位及隨后的表面修飾(通過(guò)≡Fe(III)還原到≡Fe(II)降低pH)共同決定了誘導(dǎo)期;Fermi’s方程能很好地?cái)M合苯酚氧化過(guò)程(R2>0.99);反應(yīng)溫度和溶液pH強(qiáng)烈影響誘導(dǎo)時(shí)間(tI),隨溫度增加和pH降低,tI分別從59和129min降到22和0min(沒(méi)有誘導(dǎo)期),而催化劑與H2O2用量對(duì)tI的影響相對(duì)較小,隨催化劑和H2O2濃度增加,tI分別從69和75min降到32和52min。盡管誘導(dǎo)時(shí)間可通過(guò)調(diào)整反應(yīng)參數(shù)縮短或消除,但考慮到成本和環(huán)境風(fēng)險(xiǎn),在用黏土基催化劑處理實(shí)際含酚廢水時(shí)應(yīng)采納適宜的反應(yīng)條件:H2O2和苯酚質(zhì)量濃度摩爾比為15,催化劑濃度為0.8~1.0g/L,溫度為30~40°C,介質(zhì)pH(不調(diào)整),反應(yīng)時(shí)間為2h。
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