垃圾填埋場滲濾液地下原位脫氮技術綜述
摘要：氨氮是城市垃圾厭氧填埋過程中產生的常見的污染物。由于氨氮的持久性和生物毒性，生活垃圾填埋場滲濾液中氮的脫除已引起了人們的高度關注。文中結合國內外的研究現狀的基礎，論述了厭氧滲濾液回灌、強制通風好氧填埋、準好氧填埋和生物反應器填埋四種垃圾滲濾液原位脫氮處理技術的原理、技術特點、工程投資、運行成本以及處理效果等；指出了垃圾填埋場滲濾液原位脫氮技術的未來研究重點：填埋場內脫氮機理和脫氮速率的深入研究、工藝控制優化研究以及生物反應器填埋的實際應用設計研究。
關鍵詞：垃圾滲濾液；氨氮脫除；原位處理
垃圾填埋已經有多年歷史，在國內外被廣泛應用。我國城市垃圾采用填埋方法處理的約占全部處理量的70％[1]。現代垃圾填埋場的主要目標是減少滲濾液和填埋氣的滲漏，不把環境問題遺留給后代[2]。傳統厭氧填埋產生的滲濾液中有大量氨氮積累且營養不平衡生化性差，后續處理困難[3~5]。一種有發展潛力、效率高且投資少的環境修復技術―滲濾液地下原位脫氮技術，逐漸成為近年研究熱點，頻繁見諸文獻中。本文在結合國內外研究現狀的基礎上，論述填埋場滲濾液地下原位脫氮的方法。
1 高氨氮滲濾液對地下水的影響
我國地下水資源保護和地下水污染治理形勢不容樂觀，國土資源部2002年公布的報告指出：中國約有一半城市市區的地下水污染嚴重地下水水質呈下降趨勢，全國約有7000萬人仍在飲用不符合飲用標準的地下水[6]。三氮污染物對人類的危害僅次于農藥的污染，地下含水層對三氮污染物的自凈能力很弱，因此地下水氮素污染的治理工作成為重點和熱點。我國的垃圾處理仍有多為露天堆放和簡易填埋，缺乏完善的滲濾液收集、排導和處理設施。即使是有防滲層的填埋場，如果不能對滲濾液進行有效處理，也相當于在地下埋了一個“污染源”定時炸彈，隨時有引發污染的可能。
滲濾液和地下水的管理成為垃圾填埋最主要的問題。富含氨氮以及其他污染物的垃圾滲濾液容易對地下水造成二次污染，滲濾液泄漏、危害環境和公眾健康的事件常有發生[7-9]。Kejeldsen等人表示從長遠來看填埋場滲濾液的危害以氨氮為主[10]。Pivato 和Gaspari等人做的急毒性測試風險評估中滲濾液以重金屬、氨氮和可溶有機碳的危害性為表征，其中因氨氮濃度高、持續時間長、污染地下水而備受關注。其結果表明滲濾液的毒性主要依賴于氨氮濃度，氨氮濃度降解到可以忍受的程度時滲濾液的毒性就非常低；若老齡填埋場（30~50 a）防護層失效，其風險可只以氨氮濃度計算[11]。
滲濾液滲漏是通過穿透防滲底層垂直或水平遷移進入到地下水體中[12]。其影響范圍主要取決于填埋場周邊的水文地質特征，在縱向（60 m）和橫向（1200 m）都可形成污染羽[13]。丹麥的一個填埋場滲濾液污染羽監測情況表明氨氮的阻滯主要依靠離子交換作用和厭氧氨氧化作用[14]。NH4+可以被粘土吸附成為其晶格的一部分。早年有監測數據表明滲濾液污染羽中氨氮濃度伴隨著Mn離子濃度的增加而減少[15]，后為Slavinskaya等人的實驗證實錳離子可起到催化氨氮氧化的作用[16]。傳統的簡易填埋或衛生填埋場的滲濾液滲漏污染地下水的情況可持續幾十年，甚至可能持續幾個世紀[9]。
2 滲濾液中氨氮產生過程和特點
垃圾填埋場是一個復雜的非均質體系，一系列復雜的物理、化學、生物反應同時發生。其中的氮素轉化包括氨化、同化、硝化和反硝化等作用。滲濾液的形成過程非常復雜，影響因素也很多，就其具體形成機理還不甚清楚。
生活垃圾中蛋白質等含氮物質的生物降解是垃圾滲濾液中NH3-N的主要來源[3,17]。蛋白質在蛋白酶作用下水解成多肽和二肽，然后由肽酶進一步水解成氨基酸，氨基酸通過降解釋放出NH4＋。釋放出的一部分NH4＋可被同化合成細胞物質，另一部分NH4＋在有氧存在時可經亞硝化菌和硝化菌作用氧化為NO2－和NO3－，NO2－和NO3－可以在兼氧／厭氧環境中被反硝化菌還原為N2。填埋場內是固體垃圾－微生物－滲濾液－填埋氣混合的微生態系統，包含多種無機和有機的營養物質[18]。場內的生化反應類型比傳統硝化反硝化反應更多更復雜。厭氧條件下，厭氧氨氧化菌能以NO2－作為最終電子受體，進行厭氧氨氧化作用，將NH4＋轉化為N2 [19]。可能發生的反應如下：
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NH4＋還可以被異養反硝化細菌作為最終電子受體，通過生物異化還原；通過自養反硝化細菌如反硝化硫桿菌的作用，利用含硫化合物和無機碳化合物作為能源進行反硝化被還原[20]。
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傳統厭氧填埋條件下蛋白質水解較慢，使得垃圾填埋場中的氨氮的釋放可以持續很長時間[10,17,21]。因此，很多學者認為NH3-N是垃圾填埋場中重要的長期污染，在運行和封場之后仍是主要的污染源[14,22]。傳統厭氧填埋的條件通常不利于氨氮的降解，通常隨著填埋場年限的增加，垃圾滲濾液中的氨氮比例也相應增加。
3 原位處理技術
鑒于垃圾填埋場滲濾液中高濃度的氨氮對地下水的污染問題，滲濾液的妥善處置是垃圾填埋的首要任務。氨氮濃度高、可生化性差的滲濾液的處理成為長期困擾環境工作者的難題。滲濾液的處理可采取物理化學和生物的方式處理，如離子交換、空氣吹脫、化學絮凝，反滲透、膜分離和生物處理等。物理化學方法的處理成本高，應用受到限制。相比之下，生物脫氮方法的成本較低，常被用于滲濾液脫氮處理[23]。但是由于滲濾液的低碳氮比，在生物處理中需要添加反硝化碳源，或者是在生物處理前進行物化絮凝和空氣吹脫預處理[23~26]。這不僅增加了運行成本，也提高了管理難度。不是等生化性差、氨氮高、難處理的滲濾液已經大量產生再進行處理，而是從“源頭”解決滲濾液氨氮濃度高的問題：改進垃圾填埋方式，以減少滲濾液產量提高滲濾液水質。這是城市垃圾處理處置的新思路，為城市垃圾管理提供可行的替代方案。
原位脫氮的垃圾填埋場在功能上與傳統厭氧填埋場類似，并通過改進填埋方式和結構、結合滲濾液回灌和原位通風等技術將傳統填埋場改造成一個巨大的生物反應器的形式。填埋場原位處理系統，可以加速垃圾的穩定化過程、減少滲濾液的產量或者提高滲濾液的性能，節省滲濾液處理的成本也就降低了垃圾處理的總成本。填埋場滲濾液地下原位脫氮技術成了近年來滲濾液處理研究的熱點。
3.1 厭氧滲濾液回灌
滲濾液回灌技術開展較早，國外在上世紀70年代就開始采用灑水和回灌的方式加速填埋垃圾的降解，國內從1995年開始進行研究[27,28]。回灌的基本操作是將在填埋場底部收集的滲濾液從場體覆蓋層或覆蓋層下部重新注入填埋場。回灌處理主要是利用填埋場覆蓋層的土壤凈化作用、垃圾填埋層的“生物濾床”作用等進行的[29]。填埋場中微生物豐富，滲濾液的回流，增加填埋垃圾的濕度，可提高微生物的活性；同時滲濾液在場體內的停留時間增長，微生物對滲濾液中的有機物的水解和發酵作用也增強，這樣填埋垃圾和滲濾液的降解速度都增加。有報導稱滲濾液回灌可以將垃圾填埋場的穩定時間縮短為2~3 a，從而使得填埋場長期的負面環境影響達到最小[30]。?an和Onay的研究表明在適當的pH控制條件下，夏天滲濾液回流率21％、每周回灌四次可以得到最快的垃圾穩定化速度[31]。滲濾液回灌應根據垃圾的穩定狀態、季節和氣候進行調整。實際應用中高頻率的滲濾液回灌會造成積水、溢流或堵塞等問題。
回灌滲濾液作為滲濾液原位土地處理方法，與物化和生物方法相比，能較好地適應滲濾液水量和水質的變化，是一種投資小、運行費用低、且能加速垃圾穩定、增加甲烷產出和能源回收的方法。但也面臨挑戰：厭氧條件下回灌滲濾液主要作用是脫碳，隨著填埋垃圾的降解，回灌后產生滲濾液具有“老齡”滲濾液的特征，不宜于生物處理，需輔助的要異位處理設施。傳統厭氧填埋場中回灌滲濾液，硝化反應很難在場體內部進行，無法通過硝化－反硝化反應脫除氨氮，氨氮積累較嚴重[3,32]。
3.2 強制通風好氧填埋
強制通風好氧填埋是利用鼓風機直接向垃圾填埋場場體內鼓風供氧來實現的。通風好氧填埋與傳統厭氧填埋相比具有下列特點：1）可以加速好氧降解，有效降解垃圾中可生物降解的有機質，縮短填埋垃圾穩定時間[33,34]；2）填埋場通風可以干燥填埋場，減少滲濾液的產出量和滲濾液中COD、NH3-N和TKN的濃度，降低滲濾液滲透污染的可能性[9,34~36]；3）填埋垃圾沉降加快，提高了填埋場處理能力，延長填埋場使用壽命；4）在實際運用中，采用原位通風技術可明顯減少填埋場惡臭、改善填埋場周邊環境[37]。
現在填埋場通風供氧技術已經成熟，氣體傳質和供氧速率較高，要求的設備簡單、安裝方便[38]。但是各填埋場的填埋場址條件和技術需求（如需氧量、填埋高度、氣體分配裝置的數量和分布、基層結構等）都不盡相同，通常很難準確計算通風好氧填埋的預期成本。Heyer等人估計強制通風處理每單位立方米填埋體積的成本在0.5～3歐元不等[39]。由于通風供氧加速降解速率，縮短填埋場穩定時間，這就減少了監測和維護所需成本。因此，采用通風好氧填埋需要綜合權衡效益，選取適宜的供氧速率和強度。通風好氧填埋節約成本的潛力需要從中長期的角度考慮，垃圾穩定封場后的總投資能減少約10%~25%[39]。通風條件下，填埋場內硝化反硝化作用可同時進行，氨氮濃度明顯降低[21]。通風對填埋垃圾的降解過程、碳氮元素的遷移轉換以及微生物種群的長期影響還不是很清楚，需要進一步研究[36,40]。
3.3 準好氧填埋
準好氧填埋方法早在20世紀70年代由日本最先研發，該工藝在1979年被日本健康福利部頒布的廢物最終處置導則采用[41]。準好氧填埋的思想是不用動力供氧，利用滲濾液收集管道的不滿流設計，使空氣自然通入，在垃圾堆體發酵產生溫差的推動下，使填埋層處于需氧狀態，可以保證在填埋場內部特別是在滲濾液集排水管和排氣管周圍存在一定的好氧區域，抑制了沼氣和硫化氫等氣體的產生，垃圾也能盡早達到穩定化，同時也降低了滲濾液的污染強度[42,43]。
由于準好氧填埋結構能使填埋層不斷得到補充空氣，場內好氧/厭氧/兼氧三種狀態同時并存，垃圾層中含氮有機物在厭氧帶大量分解形成的氨氮經過好氧帶的硝化作用和兼氧帶的反硝化作用后，大部分還原為N2逸出而得以去除，因而準好氧填埋滲濾液中氨氮濃度非常低[44,45]。王琪、田艷錦等人的實驗結果表明準好氧填埋結構下滲濾液中氨氮下降率可達99.6%，解決了傳統填埋場滲濾液中氨氮濃度過高的難題[46,47]。準好氧填埋垃圾對低可生化性、高濃度氨氮的滲濾液有很好的處理能力，在后期碳源不足反硝化能力減弱。可以通過滲濾液回灌補充碳源，既有利于反硝化作用的順利進行又能降低滲濾液的有機污染物濃度[48]。雖然準好氧填埋場內多存在好氧區域，可以抑制甲烷和硫化氫等氣體的產生，但直接排放的氣體中甲烷的含量仍然很高，易造成二次污染[49,50]。實際應用中也容易出現集水管道結垢而堵塞的問題，達不到自然通風的效果。
3.4 生物反應器填埋場
生物反應器填埋是在滲濾液回灌和強制通風好氧填埋有機結合的基礎上發展起來的，代表了垃圾填埋方式的最新發展。近年來關于生物反應器填埋技術的研究報導非常多，許多歐美國家已有工程應用實例，在國內是一種新趨勢[27,51]。生物反應器填埋是利用填埋場場體本身作為大型生物反應器單元，通過有效控制滲濾液回灌和通風供氧實現滲濾液在填埋場內部的硝化反硝化。其技術關鍵在于分別控制填埋單元的填埋條件使填埋垃圾成為氨氮硝化反硝化反應各個階段的有效載體。
生物脫氮的過程中，硝化反應是控制性步驟，因此硝化作用的穩定和硝化速率的提高影響整個系統的脫氮效率。Onay和Pohland等人在垃圾填埋場底部曝氣通風，使滲濾液中的NH3-N轉化成NO3-N，然后再將滲濾液回流到場體內厭氧區域進行反硝化，發現有內循環同時進行硝化反硝化的垃圾填埋場中氮的轉化率可達95％，而只有硝化作用的填埋場中氮的轉化率僅為30％~52％，只有反硝化作用的填埋場中氮的轉化率是16％~25％[3]。何若、沈東升等人對上層間歇曝氣充氧或滲濾液回流前經氣提式污泥床(Air-Lift Sludge Blanket，ALSB)與上升式厭氧污泥床（UASB）相結合處理的生物反應器填埋場中滲濾液的脫氮性能進行了研究[52,53]。實驗證明：對填埋場頂層的垃圾進行間歇曝氣使得填埋場在垂直方向上呈好氧/缺氧/厭氧狀態不但可以大大提高NH4＋-N和TN的去除率，還可以加快垃圾的穩定速率[52]。另一方式是將填埋場體原位厭氧反硝化與異位硝化相結合,滲濾液回流前經ALSB的方式，其脫氮效果非常好[53]。何若認為將生物反應器填埋場中以UASB和ALSB相結合的方式進行脫氮也是可行的[54]。填埋場建成厭氧反硝化濾池和升流式好氧硝化濾池相結合的形式，可使滲濾液中的氨氮濃度低于檢測限[17]。最近有學者提出一種新型生物反映器填埋方式：在填埋場底層填埋一層已腐化的垃圾作為甲烷生成區以去除TOC，上層填埋新鮮垃圾，底部收集的滲濾液經過外部的硝化反應器再回灌到填埋場，可以在有效地去除氨氮、同時提高能源回收率[32]。Berge和Reinhart評估填埋場中的原位硝化動力學的實驗結果表明：在好氧填埋場存在厭氧/兼氧區域，即使滲濾液的生化性很差，硝化和反硝化反應仍可以同時進行[21]。雖然很多生物反應器填埋場的實驗結果令人滿意，但生物反應器填埋場場體內垃圾穩定進行的脫氮過程機理還需進一步研究[54]。生物反應器填埋場的設計和運行比較麻煩，國內尤其是在非典型濕度的多雨和干旱地區還缺少有效的工程應用數據[21,51]。
綜上所述，簡單列出各中填埋場原位脫氮技術特點如表1所示：
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表1 四種填埋結構特點和成本比較
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4 結論與展望
垃圾滲濾液原位脫氮處理技術具有廣闊的發展前景。我國垃圾填埋場的建設與滲濾液處理才剛剛起步，滲濾液原位脫氮處理處于摸索階段，筆者認為研究的主要發展趨勢為：
（1）滲濾液的脫氮機理比城市污水水處理中更復雜，隨著填埋場結構和填埋方式的不同，有必要對其填埋場內脫氮機理和反應速率進行深入研究以提高脫氮效率，減少滲濾液中氨氮污染問題。
（2）應用原位去除氨氮技術，要考慮滲濾液其它污染物的濃度變化。滲濾液的處理要求能同時有效地處理所有相關污染物，因此有必要針對不同性質和年齡的垃圾滲濾液進行工藝控制優化研究。
（3）生物反應器垃圾填埋系統的設計運行方法還不夠成熟，有一些技術問題需要考慮，如pH值、濕度和溫度的監控以及供氧、回灌方式和回流速率的選擇等。優化對滲濾液中氨氮的去除影響較大的技術參數，以降低處理成本、強化處理效果。
參考文獻：(略)
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